О, своевременно непрочитанное!
Фукусима: торий в атмосферной пыли как признак незаявленной ЯД
НИКОЛАЙ ВЕНИАМИНОВ, ДОКТОР ТЕХНИЧЕСКИХ НАУК, ОПУБЛИКОВАНО 08.06.2014
Методом масс-спектрометрии вторичных ионов (ВИМС) в пробах аэрозолей, отобранных на территории России после аварии на АЭС "Фукусима-1", обнаружены уран-238 - основной по массе компонент реакторного топлива - и торий-232, присутствующие не в объёме, а на поверхности частиц атмосферной пыли.
Наибольшая концентрация этих изотопов в поверхностном слое зарегистрирована в пробе от 17 марта 2011 года из Петропавловска-Камчатского.
Там размещается одна из радионуклидных станций, созданных на территории России по договору о всеобъемлющем запрещении ядерных испытаний и входящих в международную систему мониторинга.
В договоре поименованы также станции в Кирове, Норильске, Пеледуе, Билибино, Уссурийске и Залесово, но Петропавловск-Камчатский радиоактивное облако "накрыло" первым.
Так вот, атомные концентрации нуклидов в этой пробе в десятки (уран) и сотни (торий) раз превышают те, которые соответствуют их среднему содержанию в земной коре; частицы с повышенной объёмной концентрацией урана или тория в пробе отсутствуют [1, 2].
Выводы
Полученные экспериментальные данные позволяют сделать ряд взаимосвязанных выводов.
1. Изотопы 238U и 232Th имеют "реакторное" происхождение, потому что:
а) обнаружены не в объёме, а на поверхности частиц аэрозоля, следовательно, адсорбированы из газовой фазы, где могли оказаться только в результате расплавления топливных сборок и последующего выноса в атмосферу вместе с летучими продуктами деления; в природе таких источников "напыления" урана и тория не существует;
б) найдены только в пробах, отобранных в нескольких пунктах наблюдения после аварии и содержавших, по данным гамма-спектрометрии, характерные радионуклиды (прежде всего, 134Cs);
в) атомные концентрации нуклидов на поверхности частиц многократно превышают фоновые, благодаря чему и оказалось возможным их обнаружение на приборе среднего класса.
2. Конструкция аварийного реактора не претерпела масштабных разрушений, о чём говорит отсутствие частиц, обязанных своим происхождением выбросу вещества расплава в твёрдом состоянии.
3. Аварию на АЭС "Фукусима-1", квалифицируемую по факту расплавления топливных сборок как "запроектную", следует по механизму утечки радионуклидов во внешнюю среду отнести к разряду "проектных", поскольку выброса первичных аэрозолей (как в Чернобыле) не было.
Здесь просматривается аналогия с камуфлетными подземными ядерными взрывами, когда каналы для напорного истечения первичных аэрозолей на дневную поверхность тоже не образуются.
4. Утечка облучённого топлива была незначительной, потому что произошла только через газовую фазу. Это и предопределило ограниченный набор радионуклидов, зарегистрированных в атмосфере методом гамма-спектрометрии высокого разрешения, конретно - отсутствие изотопов, для испарения которых развившиеся температуры были недостаточными (например, 95Zr).
5. Совокупность использованных методик на базе ВИМС можно квалифицировать как дистанционный способ оценки состояния активной зоны и барьеров защиты реактора после аварии.
Поскольку вклад поверхностного слоя частиц в общую массу аэрозоля очень мал (порядка 0,001), абсолютные массовые концентрации нуклидов оказываются даже меньше, чем в природе (0,2 грамма на тонну пыли против 3 г/т и 2 г/т против 8 г/т для урана и тория соответственно).
Это означает, что никаким методом валового анализа было бы невозможно идентифицировать изотопы 238U и 232Th "реакторного" происхождения на поверхности частиц аэрозоля на фоне тех же природных изотопов, изначально присутствующих в их объёеме.
Но это удалось сделать с помощью метода ВИМС на установке "Микролаб", произведенной фирмой "VG Scientific" (Великобритания) в конце 1980-ых годов и оснащенной малоэффективной системой отбора вторичных ионов и квадрупольным масс-фильтром (коэффициент пропускания на уровне 10-4 и менее).
В данной ситуации в полной мере проявились уникальные возможности ВИМС в том варианте, когда задействован статический режим распыления объекта и анализируется поверхностный монослой.
Именно в этом режиме уран и торий на поверхности частиц аэрозоля зафиксированы не только в Петропавловске-Камчатском, но позднее и в других пунктах наблюдения по мере перемещения радиоактивного облака по территории России, но там они фиксировались уже на самом пределе чувствительности аппаратуры.
Торий
Чтобы объяснить присутствие в пробах тория, сделаем краткий экскурс в область ядерных технологий.
Для работы реактора или взрывного устройства необходимо первичное ядерное горючее, к которому относятся уран-235 (природный изотоп), плутоний-239 и уран-233; все они подвержены делению нейтронами любых энергий (беспороговое деление).
Распространённость изотопа 235U - всего 0,72%, остальное - 238U (есть ещё уран-234 в ничтожных количествах), но он относится к разряду вторичного ядерного горючего, способного к делению только под воздействием нейтронов достаточно высоких энергий. В том числе, "термоядерных" (14 МэВ), образующихся в реакции синтеза дейтерия с тритием, что используется при создании зарядов мегатонного класса, работающих по схеме деление-синтез-деление, как изделие РДС-6с, испытанное 12 августа 1953 года на Семипалатинском полигоне [3].
С учётом ограниченности природных запасов урана-235, в последние десятилетия разрабатывались ресурсосберегающие технологии, одна из которых представляет собой топливный цикл на основе 232Th и 233U [4], запас которого возобновляется в самом реакторе:
90Th232 (n, γ) → 90Th233 (β) → 91Pa233 (β) → 92U233 (1)
Технология перспективна уже хотя бы потому, что содержание тория в земной коре в 2-3 раза выше, чем урана. Но Япония официально развивает другую ресурсосберегающую технологию, основанную на применении МОХ-топлива (mixed oxide), содержащего, помимо урана-235, ещё и плутоний-239, которого во всем мире накоплено несметное количество.
Никакая ядерная деятельность с использованием тория Японией не заявлена. Почему?
Чтобы выстроить чёткую логику результатов анализа, будем нумеровать арабскими цифрами отправные тезисы исходной информации, включая общеизвестную, а римскими цифрами - вытекающие из этих тезисов выводы.
1) Уран и торий попали в окружающую среду из расплава топливных сборок через газовую фазу.
2) На поверхности частиц аэрозоля концентрация тория на порядок выше, чем урана, следовательно, над расплавом при выбросе из реактора в газовой фазе оказалось на порядок больше тория, чем урана.
3) Между тем, UO2 испаряется без разложения выше 1400°C, а ThO2 исключительно тугоплавок: Тпл = 3200°C, Ткип = 4400°C.
Вывод I: торий не входил в состав уранового топлива, поскольку оказался в расплаве не в виде окисла, а в виде другого химического соединения, гораздо более летучего, чем UO2.
4) Такими соединениями являются соли тория, например, ThCl4 (Тпл = 765°C, Ткип = 922°C).
Вывод II: торий предполагалось облучать в реакторе отдельно от урана, поскольку он не входил в состав уранового топлива, но оказался в расплаве (в виде соли), следовательно, до аварии находился в отдельной ёмкости в пределах активной зоны.
5) Для обеспечения гарантий по договору о нераспространении ядерного оружия в уран-ториевом цикле должно использоваться топливо, содержащее торий и все три изотопа урана одновременно в пропорциях, удовлетворяющих неравенству:
(m233 + 0,6 m235)/m233+235+238 < 0,12 (2)
Это ограничение признаётся в международном масштабе достаточным изотопным барьером против использования трехкомпонентного ядерного материала в военных целях [5].
6) Если торий облучается в реакторе отдельно от урана, то образующийся из него уран-233 элементарно извлекается химическими методами.
Вывод III: ядерная деятельность с использованием тория не заявлена Японией потому, что её целью была наработка урана-233 в чистом виде.
Для создания ядерного заряда необходимо примерно 20 кг урана с концентрацией 235U свыше 94%, а при использовании отражателя нейтронов из бериллия - вдвое меньше [6].
Обратимся к неравенству (2), как видим, оружейные характеристики 233U намного выше чем 235U: для двухкомпонентного материала (только один "беспороговый" изотоп и уран-238) Скрит(235U) = 20%, а Скрит(233U) = 12%. Значит, и критическая масса урана-233 (в чистом виде) должна быть много меньше 10 кг (в [6] этот параметр не приведён).
Уран, содержащий 20 и более процентов изотопа 235U, называется высокообогащённым. Совсем недавно Иран официально заявил, что не будет использовать свои мощности по обогащению урана (каскад центрифуг) для производства ядерного материала такой кондиции.
По данным ВИМС, парциальные давления паров над расплавом для веществ-носителей урана-238 (UО2) и тория-232 (например, ThCl4) относились примерно как 1:10.
Если предположить, что давления паров чистых веществ при тех же температурах относятся как 1:1000, придём к выводу, что на одну тонну урана-238, который составляет более 90% массы реакторного топлива, в расплаве оказалось примерно 10 кг тория-233 - это уже промышленный масштаб.
Что касается наработки урана-233, то наиболее простым представляется технологическое решение, предусматривающее циркуляцию раствора с торием по какому-то каналу активной зоны наподобие воды первого охлаждающего контура. В качестве рабочего вещества можно было использовать, к примеру, тот же хлорид тория, насыщенный водный раствор которого даже при 0°С содержит примерно 56% ThCl4.
Регламентные операции по обслуживанию реактора - выгрузка отработанного ядерного топлива (ОЯТ) и загрузка свежего (всё это в сборках) - осуществляются, как правило, под надзором представителей МАГАТЭ.
Контроль необходим по той причине, что наибольшую опасность для режима нераспространения представляет содержащийся в ОЯТ плутоний независимо от его качества, - бывают "сверхчистый", "оружейный", "топливный" (МОХ-топливо) и "реакторный".
Заниматься же незаявленной деятельностью с использованием жидкого носителя ядерного материала - значит надёжно сохранить тайну своих намерений.
Литература
1. Вениаминов Н.Н. Масс-спектрометрия вторичных ионов как инструмент контроля ядерной деятельности. Диагностика аварии на АЭС "Фукусима-1". // Перспективные материалы, специальный выпуск № 14, февраль 2013 г. С. 123 - 127.
2. Вениаминов Н.Н., Смирнов А.В., Березин А.В., Тарасов А.Ю. Масс-спектрометрическое определение следов урана и тория в аэрозолях, отобранных на российской территории после аварии на японской АЭС "Фукусима-1". // Российский химический журнал. 2012. Т. LVI. № 5-6. С. 87 - 95.
3. Тамм И.Е., Сахаров А.Д., Зельдович Я.Б. Модель изделия РДС-6С. // В кн. Атомный проект СССР. Документы и материалы. Под общей редакцией Л.Д. Рябева. Том III. Водородная бомба. 1945-1956. Книга 2. - Москва-Саров: Наука, Физматлит, ВНИИЭФ. 2009. С. 20-28.
4. Казанцев Г.Н., Мурогов В.М., Раскач Ф.П. и др. Ядерный топливный цикл на основе тория и урана-233. Обнинск: Физ-энерг. ин-т; ФЭИ - 2183, 1991. 48 с.
5. Advanced Fuel Cycle and Reactor Concepts. Report of INFCE Working Group 8.- Vien: IAEA, 1980. Русский перевод: Перспективные концепции топливных циклов и реакторов. Отчёт 8-ой рабочей группы МОЯТЦ. - Вена: МАГАТЭ. 1980. - М.: ИАЭ им. И.В.Курчатова. 1980. 208 с.
6. Ядерная энциклопедия. Научн. ред. Якимец В.Н., Рябцев И.А. -М.: Благотворит. фонд Ярошинской. 1996. С. 99, 124.
http://www.atominfo.ru/newsi/p0191.htmКороче - кое-кто решил быть большим мальчиком и начал вытёсывать себе ядрёную дубинку.
